雙金屬催化劑Pt-Ni納米顆粒作為有機化學應(yīng)用前景的候選催化劑材料之一廣泛應(yīng)用于燃料電池，堿性電解槽和一氧化碳的催化轉(zhuǎn)化過程中。對于其催化性能和結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系研究一直是研究者們關(guān)注的熱點。

    雙金屬納米顆粒的催化性能很大程度上取決于它們在反應(yīng)條件下的結(jié)構(gòu)和組成變化。一般來講，這些變化是由納米顆粒表面發(fā)生的氧化還原反應(yīng)所驅(qū)動的。氧化還原反應(yīng)的復(fù)雜程度在雙金屬納米顆粒中進一步放大，因為除金屬納米催化劑與其可還原氧化物之間的協(xié)同效應(yīng)外，兩種金屬還都可以與反應(yīng)物分子發(fā)生自身反應(yīng)。目前大多數(shù)研究致力于通過改變合成方法來改善這些雙金屬納米粒子在不同液體或氣體反應(yīng)條件下的活性和穩(wěn)定性。然而，對于后續(xù)氧化還原處理過程中的結(jié)構(gòu)變化是否由起始納米顆粒的結(jié)構(gòu)決定以及這些變化如何影響這些納米顆粒的催化性能尚不清楚。

    近日，來自新加坡國立大學Utkur Mirsaidov課題組在Advanced Functional Materials上發(fā)表了題為“Real-Time Imaging of Nanoscale Redox Reactions over Bimetallic Nanoparticles”的文章。該團隊以雙金屬催化劑Pt-Ni納米顆粒為研究對象，結(jié)合透射電子顯微鏡與DENSsolutions原位氣體加熱樣品系統(tǒng)，通過控制體系溫度，壓力及氣體組分，在納米尺度實時原位觀察納米顆粒在氧化還原過程中的結(jié)構(gòu)及組分變化，并結(jié)合高分辨率成像，EDX元素分析，質(zhì)譜和建模，構(gòu)建起氧化還原反應(yīng)過程中納米顆粒形態(tài)和組成的演變與其催化活性的關(guān)系。

    作者通過DENSsolutions原位氣體加熱樣品系統(tǒng)在室溫到700℃之間改變反應(yīng)溫度，并快速切換氧化還原氣氛，改變氣氛組成，樣品桿本身超高的穩(wěn)定性及極低的漂移率，保證了圖像采集的連續(xù)性和UHR圖像的獲得。通過原位EDX分析，分析得到反應(yīng)前后納米顆粒的元素組成。樣品桿內(nèi)反應(yīng)后的氣體直接通入質(zhì)譜儀中，對反應(yīng)前后氣體組分進行分析，從而建立起反應(yīng)過程中結(jié)構(gòu)變化和催化性能之間的對應(yīng)關(guān)系。

     該工作原位實時動態(tài)研究了雙金屬催化劑Pt-Ni納米顆粒在氧化還原反應(yīng)過程中結(jié)構(gòu)和組成變化與催化活性之間的關(guān)系，為不同類別反應(yīng)的催化劑的設(shè)計和優(yōu)化提供了基礎(chǔ)，對在反應(yīng)條件下研究具有不同形狀和組成的其他雙金屬納米顆粒結(jié)構(gòu)和組成變化對其非均相催化反應(yīng)活性的作用是至關(guān)重要的。

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